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国际化工领域顶级期刊《Industrial & Engineering Chemistry Research》发表西安科技大学最新研究成果
2023-04-19 20:46:00
西安科技大学

  近日,化学与化工学院张亚婷教授团队“陕西省煤基功能炭材料重点科技创新团队、西安科技大学功能炭材料研究中心”在国际化工领域顶级学术期刊《Industrial & Engineering Chemistry Research》发表题为“2D/2D carbon nitride/Zn-doped bismuth vanadium oxide S-scheme heterojunction for enhancing photocatalytic CO2reduction into methanol”最新研究成果,是西安科技大学化工学科在国际化工研究领域取得的又一重要突破,对于加快化工学科高质量发展,持续提升化工学科在该领域的国际学术影响力具有重要意义。IECR为美国化学会旗下的工程技术领域期刊,是国际化工领域公认的三大顶级学术期刊之一,旨在发表全球化学工程应用领域的最新高质量、原创性研究成果。

  西安科技大学为该论文第一通讯单位,化学与化工学院博士研究生李可可为论文第一作者,通讯作者为化学与化工学院张亚婷教授,该研究工作得到了国家自然科学基金(U1810113)和陕西省创新能力支撑计划项目(2019-TD-021)的经费支持。

  面向国家双碳战略目标,研究、开发及利用低碳清洁可再生能源是未来实现绿色可持续发展的必由之路。基于模拟绿色植物光合作用的光催化技术,能够直接利用太阳能将CO2转化为高附加值碳基燃料,可以同时缓解全球温室效应和能源短缺问题,被认为是一种极具应用前景的解决方案。然而,当前基于半导体的人工光催化CO2转化过程仍存在两个关键问题亟待解决:1)热力学上CO2的还原电位高且副产物多,导致产物选择性较低;2)动力学上光激发电子-空穴对极易发生复合,导致CO2表面催化反应动力学缓慢。


  图1(a) 2D/2D CN-ZnBVO异质结合成过程示意图; (b) CN-ZnBVO异质结的HRTEM图和(e, f)相应的元素映射图.

  针对上述问题,论文提出通过构筑S型异质结,设计并构筑了一种具有高活性、高选择性的新型2D/2D氮化碳/锌掺杂钒酸铋(CN-ZnBVO)异质结复合光催化剂,得益于C-O键和界面电场诱导电子-空穴快速分离与迁移,同时S型载流子转移机理保留了该体系较强的氧化还原能力,在光照条件下可将CO2高效转化为甲醇,其产率高达609.1μmol g-1h-1,选择性为90.5%,远高于目前报道的铋基光催化材料。

  

  图2(a, b)2D/2DCN-ZnBVO异质结光催化还原CO2性能;(c, d) CN-ZnBVO异质结的电荷转移和光催化还原CO2机理示意图.

  通过光电化学性质表征和DFT计算发现,CN与ZnBVO复合后,自由电子倾向于从CN转移至ZnBVO表面,使CN和ZnBVO的能带弯曲,并在两者的界面处形成由CN指向ZnBVO的内建电场。在光照条件下,CN和ZnBVO价带的电子首先被激发跃迁至导带,随后在界面电场的驱动下,ZnBVO导带上的电子自发地向CN价带转移并与其空穴复合,形成S型异质结,使CN和ZnBVO的光生载流子实现定向迁移并得到有效分离。此时,ZnBVO价带上的光生空穴促进H2O氧化提供质子氢,而CN导带上的光生电子富集,使催化剂表面电子密度显著增强,从而有助于CO2多电子还原生成甲醇。该研究为原位构筑二维/二维S型异质结光催化剂用以高活性、高选择还原CO2制甲醇体系提供了新思路。

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